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BJH方法簡(jiǎn)介

BJH 方法一般適用于 7.5 nm 以上孔的孔徑、孔容和孔內(nèi)表面積計(jì)算，此方法由三位科學(xué)家創(chuàng)立，并以他們姓氏首字母命名。在一個(gè)開口的孔中，隨著吸附質(zhì)氣體壓力上升，在孔壁表面首先出現(xiàn)吸附層，其厚度由厚度方程計(jì)算。隨著壓力進(jìn)一步上升，孔道內(nèi)部發(fā)生毛細(xì)管凝聚，凝聚后彎曲液面上方的平衡氣相壓力與彎曲液面的平均曲率的關(guān)系由開爾文方程決定。厚度方程和開爾文方程是 BJH 方法中用到的兩個(gè)重要公式，一般結(jié)合吸脫附等溫線的脫附曲線，通過 BJH 方法，就可以計(jì)算材料的孔徑和孔內(nèi)比表面積分布。

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基于圓柱型孔的氮?dú)馕紹JH算法

步驟1：

首先將脫附等溫線上的點(diǎn)嚴(yán)格按照相對(duì)壓力 P/P0（以下稱壓力點(diǎn)或壓力）遞減的順序排列，以相鄰兩個(gè)壓力點(diǎn)作為一個(gè)壓力區(qū)間 [P i，P i+1]，并以頭尾相連的方式寫入 BJH 方法表格第 3 列。表格第 1 列為壓力區(qū)間序號(hào)，以 i 表示。第 2 列為包含裸露孔的壓力區(qū)間序號(hào)，當(dāng)計(jì)算某一壓力區(qū)間內(nèi)孔徑分布時(shí)，此壓力區(qū)間之前所有包含裸露孔的壓力區(qū)間序號(hào)以 j 表示，字母 k 表示所有包含裸露孔的壓力區(qū)間總數(shù)。

從壓力區(qū)間 [P1, P2] 開始，根據(jù)開爾文公式（見式1）計(jì)算開爾文半徑 rm,k 。并將計(jì)算結(jié)果寫入表格第 4 列。

r m,k = - 0.414/lg (Pi /P0)            (1)

* r m,k ——開爾文半徑，nm

壓力區(qū)間 [Pi，Pi+1] 對(duì)應(yīng)的平均開爾文半徑為 ˉrm, k，其等于：

將平均開爾文半徑 ˉrm, k 寫入表格第 5 列。

結(jié)合厚度方程，可以求得相對(duì)壓力對(duì)應(yīng)的吸附層厚度 Tw, j，寫入第 6 列。

將每個(gè)相對(duì)壓力點(diǎn)對(duì)應(yīng)的平衡脫附量與密度轉(zhuǎn)換因子 D 的乘積寫入表格第 7 列。第三列相鄰兩行的差值記作 ΔVd, i，為壓力 Pi 至 Pi+1 區(qū)間的液氮脫附體積，寫入第 8 列。

* D —— 密度轉(zhuǎn)換因子，為標(biāo)況下氮?dú)饷芏扰c 77K 下液氮密度比值

* ΔVd, i —— 相鄰脫附相對(duì)壓力點(diǎn)之間的液氮脫附量，mL/g

每個(gè)脫附壓力點(diǎn)區(qū)間 [Pi，Pi+1] 的液氮脫附量可以由 2 部分組成：分別為此壓力區(qū)間內(nèi)的毛細(xì)管凝聚脫附量和所有開爾文半徑小于 rm, k+1 的暴露孔之內(nèi)壁上的吸附層厚度減少所貢獻(xiàn)的脫附量。

這里引入孔內(nèi)核半徑 rc, j，它等于開爾文半徑 rm, j 加上累計(jì)吸附層厚度變化量 ∑ΔTwd, j 。孔內(nèi)半徑是個(gè)動(dòng)態(tài)變化量，每計(jì)算壓力區(qū)間 i，就需要重新計(jì)算，用于暴露孔的孔壁面積計(jì)算，寫入第 9 列。

 rc, j = rm, j + ∑ΔTwd, j                (3)

* rc, j —— 壓力區(qū)間i之前所有含暴露孔的區(qū)間內(nèi)的孔內(nèi)核半斤，nm

暴露的吸附層厚度減少量為 ΔTwd, i，根據(jù)不同的吸附層厚度和相對(duì)壓力的關(guān)系式，即厚度方程（見往期厚度方程應(yīng)用筆記），可以計(jì)算某脫附壓力點(diǎn)區(qū)間 [Pi，Pi+1] 所對(duì)應(yīng)的 ΔTwd, i，寫入表格第 10 列。從第 2 個(gè)相對(duì)壓力區(qū)間開始，計(jì)算每個(gè)脫附壓力區(qū)間之前的所有脫附壓力區(qū)間所對(duì)應(yīng)的暴露吸附層厚度的累計(jì)脫附量 ΔVT, i（見下式），并寫入表格第 11 列。

* LP, j —— 壓力點(diǎn)區(qū)間 j 內(nèi)孔的長度（計(jì)算方法見式（8）），nm/g

* ΔTwd, i —— 相對(duì)壓力點(diǎn)區(qū)間 [Pi，Pi+1] 所對(duì)應(yīng)的吸附層厚度變化，nm

* ΔVT, i —— 累積到脫附壓力區(qū)間 j 的吸附層厚度脫附量，mL/g

步驟 2a：

先開始計(jì)算比較第一個(gè)壓力區(qū)間，再逐步按次序計(jì)算比較之后壓力區(qū)間。

比較第 8 列與第 11 列的值大小，若 ΔVd, i<ΔVT, i，則在壓力區(qū)間 i，即壓力范圍 [Pi，Pi+1] 內(nèi)沒有孔內(nèi)脫附量，只有所有壓力區(qū)間 j 內(nèi)累計(jì)的吸附層脫附量，所有壓力區(qū)間j內(nèi)暴露的累計(jì)孔壁面 ∑SAw，j 為：

其中 ˉrc, j 的計(jì)算方法可參照式（2），寫入第 12 列。將 ∑SAw, j 寫入第 13 列。

* SAw, j —— 孔壁面積，cm2/g

同時(shí)，根據(jù)實(shí)際脫附量 ΔVd, i 計(jì)算實(shí)際壓力區(qū)間 i 內(nèi)的厚度層變化，并寫入第 14 列：

并更新第 9 列數(shù)值，rc, j更新 = rc, j + ΔTwd，i修正 。

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步驟 2b：

比較第 8 列與第 11 列值的大小，若 ΔVd, i>  ΔVT, i，則 ΔVd, i - ΔVT, i = ΔVC, i，ΔVC, i 為壓力區(qū)間 i 所對(duì)應(yīng)的孔內(nèi)脫附量。將此壓力區(qū)間內(nèi)的平均孔徑 ˉrm, k 帶入開爾文方程，可以得到平均毛細(xì)管凝聚壓力 ˉPk，再將 ˉPk 帶入厚度方程可得此平均毛細(xì)管凝聚壓力下的平均吸附層厚度ˉTw, k 。則此壓力區(qū)間 i 所對(duì)應(yīng)的暴露孔的吸附層厚度變化量 ΔTwd, k = ˉTw, k - Tw, i+1。Tw, i+1 可通過將壓力 Pi+1 帶入厚度方程求得。

* ΔVC, i —— 壓力區(qū)間i所對(duì)應(yīng)的孔內(nèi)脫附量，ml/g

* ˉPk —— 平均毛細(xì)管凝聚壓力，Pa

* ˉTw, k —— 平均吸附層厚度，nm

* ΔTwd, k —— 吸附層厚度變化量，nm

壓力區(qū)間 i 內(nèi)新裸露的孔的平均橫截面積 GSAc, k為：

通過式（7）可以計(jì)算新裸露孔的長度 Lp, k，并寫入第 15 列。

并更新第 9 列數(shù)值，rc, j更新 = rc, j + ΔTwd, i （注意這里不修正 ΔTwd, i）。同時(shí)更新 ˉrk更新， ˉrk更新 = ˉrk + ΔTwd, k，并寫入第 12 列。

對(duì)于每一個(gè)壓力區(qū)間 i，都重復(fù)步驟 1 和 2。

步驟3：

不斷重復(fù)步驟 1 和 2 并計(jì)算完最后一個(gè)壓力區(qū)間后，會(huì)得到 K個(gè)包含裸露孔的壓力區(qū)間，并將第 9 列數(shù)值乘以 2 得到第 16 列孔直徑 Dp, j。將第 16 列相鄰兩行數(shù)值按式（2）的形式計(jì)算得到壓力區(qū)間j內(nèi)的平均孔徑 ˉDp, j，并寫入第 17 列。

* ˉDp, j —— 平均孔直徑，nm

計(jì)算孔體積增量 VP, j，并寫入第 18 列：

* VP, j —— 孔體積增量，mL/g

注：孔體積增量包含Vp, k。

將第 18 列數(shù)值累加寫入第 19 列，得到累計(jì)孔體積。

計(jì)算孔內(nèi)面積增量 SAP, j，并寫入第 20 列：

* SAP, j —— 孔內(nèi)面積增量，cm2/g

注：孔內(nèi)面積增量包含 SAp, k。

將第 20 列數(shù)值累加寫入第 21 列，得到累計(jì)孔內(nèi)面積。

計(jì)算體積 - 孔徑分布 (dVp/dDp) j，并寫入第 22 列：

(dVp/dDp) j —— 孔體積變化與孔徑變化比，cm3/(g?nm)

注：孔體積變化與孔徑變化比包含 (dVp/dDp)k 。

計(jì)算體積 -log 孔徑分布 (dVp/dlogDp) j，并寫入第 23 列：

* (dVp/dlogDp)j —— 孔體積變化與孔徑 log 值變化比，cm3/g

注：孔體積變化與孔徑 log 值變化比包含 (dVp/dlogDp)k 。

將式（10）和（11）中的 Vp, j 替換為 SAp, j，可分別得面積 — 孔徑分布 (dSAp/dDp)j 和面積 — log 孔徑分布 (dSAp/dlogDp)j，分別寫入第 24 列和第 25 列。

注：第 24，25 列都包含第 k 項(xiàng)。

以第 22 或 23 列數(shù)值作為縱坐標(biāo)，以第 17 列為橫坐標(biāo)，繪制可得體積 —（log）孔徑分布圖；以第 24 或 25 列數(shù)值作為縱坐標(biāo)，以第 17 列為橫坐標(biāo)，繪制可得面積 —（log）孔徑分布圖。

其它孔型

其他常見介孔孔形還有狹縫形、球形和墨水瓶形等，不同的孔形其平均曲率不同，孔體積和孔面積的計(jì)算方法也不一樣。同時(shí)，脫附過程也會(huì)伴隨新的現(xiàn)象，如墨水瓶形孔的瓶頸效應(yīng)和氣穴效應(yīng)等。使用 BJH 方法結(jié)算其他孔形的孔徑分布時(shí)，需考慮以上各點(diǎn)對(duì) BJH 方法做出修正。

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