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研究背景

全固態電池因其高能量密度與高安全性而受到廣泛關注。固態電解質是固態電池的核心，其中，聚合物固態電解質具有優異的柔韌性以及與電極之間良好的兼容性，但是存在離子電導率低、電化學穩定性差等問題；而陶瓷電解質具有較高的離子電導率和優異的物理、熱學和電化學穩定性，但通常與電極材料接觸不良且存在高界面電阻。為綜合上述兩種固態電解質的優勢，以獲得結構和性能上的平衡，研究人員通過在聚合物電解質基質中分散陶瓷顆粒或將聚合物電解質浸潤到陶瓷框架中，開發了復合固態電解質（CSEs）的概念。

然而，高性能CSEs中陶瓷電解質的結構設計仍然面臨著巨大挑戰。聚合物基質內的孤立陶瓷顆粒可能導致陶瓷與聚合物之間的離子傳輸效率低下，且聚合物內的隨機陶瓷框架具有高扭曲性和低柔韌性，可能影響離子傳輸和電化學性能。此外，CSE的厚度對離子傳輸和電化學性能也有直接影響。對于大多數陶瓷纖維網絡，由于陶瓷排列與電極表面平行，離子傳輸會受到一定的限制。因此，構建具有垂直排列、相互連通以及低扭曲度的超薄CSE，與聚合物電解質復合，以實現短距離和快速離子傳遞途徑，從而實現高離子電導率是非常理想的解決途徑。

成果簡介

本工作首次開發了一種“垂直”纖維素分層模板，可以通過纖維方向和各向異性纖維素薄膜的厚度來精確控制。利用這種模板制備了具有低扭曲度和均勻孔隙度的垂直排列的Li7La3Zr2O12（LLZO）陶瓷膜。將聚對苯二甲酸乙二醇酯（PEO）聚合物納入LLZO結構中，制備得到柔性復合固態電解質（CSEs），并表現出優異的力學強度、高離子電導率（2.1×10-4Scm-1）以及與鋰負極優良的界面兼容性。以該CSEs組裝的LiFePO4/Li全電池在200圈循環后仍能達到172.3mAhg-1的放電容量，庫侖效率超過99%，容量保持率為93.1%。這些結果表明，對垂直纖維素分層模板尺寸和結構的精細設計在制備高安全、高性能柔性LLZO@PEO-LiTFSICSEs方面具有良好的應用前景。

圖文詳情

圖1各向異性纖維素薄膜、垂直排列的LLZO陶瓷膜以及CSE的制備過程示意圖

圖2各向異性纖維素薄膜、纖維素分層模板和垂直排列的LLZO陶瓷膜的物性表證

圖3多尺度定向排列的LLZO@PEO-LiTFSI復合固態電解質（CSE）

圖4多尺度垂直定向LLZO@PEO-LiTFSI復合固態電解質在25°C下的電化學性能

圖525°C下多尺度垂直定向LLZO@PEO-LiTFSICSE在Li/LFP電池中的電化學性能

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/eom2.12317

（中國粉體網編輯整理/文正）

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